Suche nach neuen Katalysatoren für die SO2-Oxidation

Abstract

Thema der vorliegenden Dissertation war die Suche nach und die Charakterisierung von neuen Katalysatoren für die Gasphasenoxidation von konzentriertem SO2 zur Schwefelsäureproduktion. Hierbei kamen moderne Hochdurchsatzmethoden zur Synthese und Analyse der Proben, wie etwa die Emissivitätskorrigierte Infrarotthermographie (ecIRT) und robotergestützte Syntheseverfahren, zum Einsatz. Ferner wurde für die Katalysatorvermessung ein Zehnfach-Strömungsrohrreaktor mit UV-VIS-Analytik zur Onlinequantifizierung des SO2-Umsatzes entwickelt und gebaut. Mithilfe dieser experimentellen Aufbauten wurden über Sol-Gel-Routen eine große Anzahl von Mischoxidproben synthetisiert und ihre SO2-Oxidationsaktivität zwischen 330°C und 450°C quantifiziert. Hierdurch konnten mehrere neue Katalysatorsysteme entdeckt werden, welche im zweiten Teil dieser Arbeit eingehender charakterisiert wurden. Die wichtigsten untersuchten Effekte waren hierbei der Einfluss von Bismut- und Selendotierungen auf die Aktivität konventioneller Schwefelsäurekatalysatoren, der aktivitätssteigernde Effekt von Antimonoxid auf chromoxidbasierte Katalysatoren, sowie der aktivitätssteigernde Effekt von Zinnoxid auf chromoxid-, eisenoxid-, und vanadiumoxidbasierte Katalysatoren.

The topic of this dissertation was the search and characterization of novel catalysts for the gas phase oxidation of concentrated SO2, for the production of sulfuric acid. Modern highthroughout (HT) methods such as emissivity corrected Infrared Thermography (ecIRT) and automated synthesis techniques were used for the synthesis and activity measurements of the samples. In addition a tenfold plug flow reactor that uses UV-VIS online analytics for the quantification of the SO2-conversion was designed and built. Using these setups, a large amount of samples was synthesized using Sol-Gel-routes and screened for their catalytic SO2-oxidation activity in a measurement window ranging from 330°C to 450°C. Several novel catalyst systems were discovered during the screening process and the most interesting systems were further characterized in the second part of this study. The most important effects investigated, were the influence of bismut- and selenium-doping on conventional sulfuric acid catalysts, the activity gain of chromium-based catalysts caused by the doping with antimony and the activity gain of chromium-, as well as iron- and vanadium-based catalysts caused by the doping with tin.