High throughput method for the development of bulk lead free piezoelectric ceramics

Abstract

Combinatorial high throughput experimentation (HTE) has shortened the development cycles of several products. In thin film technologies, HTE has been successfully applied to determine the effect of various dopants on surface properties. However it is for piezoelectric actuators, where bulk properties which are dependant on a myriad of dopants are critical, that HTE concepts may present the best potential to shorten material development cycles. Research in this field is very active because the commonly used Pb(Zr,Ti)O3 (PZT) based ceramics must be replaced due to environmental concerns. Specific doping may improve the properties of the high potential candidate (KxNa1-x)NbO3 (KNN) and HTE methods may efficiently be used to screen the effect of large number of dopants on properties.

In this work, a complete HTE workflow for bulk piezoelectric ceramics has been implemented, including parallel synthesis and automated characterisation. Libraries of chemically diverse oxides were produced via the mixed-oxide route and classical piezoelectric parameters such as εr, d33* and Curie temperature were automatically screened. The influence of several dopants and raw materials on the properties has also been determined and a number of new lead-free piezoelectric materials has been characterized. Best properties were obtained with the composition 0.96 [(K0.47Na0.53)0.95Li0.06](Nb0.94Ta0.06)O3 — 0.04 Sr1.85Ca.15NaNb5O15 with which a relative dielectric constant εr about 700 and a large piezoelectric coefficient d33* of 225 pm/V and a Curie temperature of 280°C was attained. This work was supported by the German Federal Ministry of Education and Research (BMBF), contract number 03X4002A.

Kombinatorisches Hoch-Durchsatz Verfahren (HDV) hat die Entwicklungszeiten mehrere industrielle Produkten erfolgreich abgekürzt. In Beschichtungstechnologie ist HDV bspw. Angewendet, um die Abhängigkeit der Oberflächeeigenschaften mit den Dotierungselementen zu bestimmen. Es ist allerdings um die Abhängigkeit der Eigenschaften von bulk Bauteilen, wie piezoelektrische Systeme, die abhängig sind von einen hohen Anzahl von Dotierungselementen, dass HDV das größte Interesse hat. Arbeit in diesem Gebiet ist sehr aktuell, weil die allgemeinen bekannten Pb(Zr,Ti)O3 (PZT) Werkstoffe, aus Umwelt Gründen ersetzt werden müssen. Es ist bekannt, dass die Eigenschaften von (KxNa1-x)NbO3 (KNN), das als hoch-potenzielles Ersatz für PZT betrachtet wird, abhängig von einer großen Anzahl von Dotierungselementen sind.

In dieser Arbeit wurde einen kompletten Produktionsverfahren für bulk piezoelektrische Elemente entwickelt, mit paralleler Synthese und automatischer Charakterisierung. Mehrere chemisch-diverse Oxide wurden durch den Mischoxidverfahren produziert und die klassische piezoelektrische Parametern automatisch untersucht (εr, d33* und Tc), wobei das Einfluss mehrere Dotierungselementen ebenso bestimmt wurde und neue piezoelektrische Werkstoffen entwickelt und charakterisiert wurde. Die besten Eigenschaften wurden mit 0.96 [(K0.47Na0.53)0.95Li0.06](Nb0.94Ta0.06)O3 — 0.04 Sr1.85Ca.15NaNb5O15 erreicht, mit einer relativen dielektrische Konstante εr von 700, einem piezoelektrischen Faktor d33* von 225 pm/V und einer Curie Temperatur Tc von 280°C. Dieser Arbeit würde unterstützt von dem Bundesministerium für Bildung und Forschung (BMBF), über den Projekt 03X4002A.