Bitte benutzen Sie diese Referenz, um auf diese Ressource zu verweisen: doi:10.22028/D291-22490
Titel: Chemische Struktur und ihre Entstehung in dünnen Epoxid- und Polyurethanschichten auf Metallen
Sonstige Titel: Chemical structure and its formation in thin epoxy and polyurethane films on metals
Verfasser: Wehlack, Carsten
Sprache: Deutsch
Erscheinungsjahr: 2008
SWD-Schlagwörter: Adhäsion
Interphase
Polymerfilm
Metall
Infrarotspektroskopie
Freie Schlagwörter: adhesion
interphase
polymer film
metal
IR spectroscopy
DDC-Sachgruppe: 620 Ingenieurwissenschaften und Maschinenbau
Dokumentart : Dissertation
Kurzfassung: Das Leistungsvermögen von Klebungen und Beschichtungen (d. h. ihre Verbundfestigkeit und ihre Beständigkeit) hängt entscheidend von den Eigenschaften der Interphase ab, die sich während der Polymerisation als Grenzschicht aus den spezifischen Wechselwirkungen zwischen dem reaktiven Polymersystem und der Substratoberfläche entwickelt. Die Eigenschaften der Grenzschicht und die Prozesse, die zu ihrer Entstehung führen, unterscheiden sich vom unbeeinflussten Polymerbulk und sind bislang nicht ausreichend verstanden. Die vorliegende Arbeit untersucht dünne Schichten eines duromeren Epoxid- und eines elastomeren Polyurethansystems auf den nativen metallischen Oberflächen von Gold, Aluminium und Kupfer als Modell für diese Interphase in technisch relevanten Materialverbunden. Die Filmdicke wird systematisch von wenigen 10 nm bis hin zu einigen Mikrometern variiert, um Informationen über Mikrostrukturgradienten selbst dann zu erhalten, wenn die verfügbaren Messmethoden nur integrale Probeneigenschaften ermitteln. Die integralen Eigenschaften dicker Schichten werden dabei vom Bulkverhalten dominiert, während dünne Schichten mit abnehmender Filmdicke zunehmend Interphasenverhalten repräsentieren. Auf diesem Weg wird untersucht, inwiefern sich die Vernetzungsprozesse, die resultierende chemische Struktur und die Morphologie der Polymerfilme vom Bulk unterscheiden. Aus dem Vergleich der Filme auf den verschiedenen Metallen untereinander und mit dem Bulk werden Rückschlüsse auf die Eigenschaften der Interphase in Polymer-Metall-Übergängen gezogen. Die chemische Struktur der Filme wird vor allem mit der IR-Spektroskopie während der Vernetzung bei Raumtemperatur (RT-Kinetik), im RT-vernetzten und im nachvernetzten Zustand (d. h. nach einer Wärmebehandlung) charakterisiert. Mikroskopische (z. B. Lichtmikroskopie, Weißlichtinterferometrie, Rasterkraftmikroskopie) und weitere spektroskopische Messmethoden (Ellipsometrie, Röntgenfotoelektronenspektroskopie) erfassen die Struktur der Filme und ihrer Oberflächen hinsichtlich Güte, Zusammensetzung, Homogenität und Topografie. Von besonderer Bedeutung sind weiterhin methodische Entwicklungen und die Anwendung neuer Verfahren für die Auswertung der gemessenen IR-Spektren. Die Resultate zeigen, dass die Struktur der dünnen Filme bzw. der Interphase als Produkt eines komplexen Wechselspiels aus verschiedenen, konkurrierenden Prozessen entsteht. Dazu zählen neben der aus dem Bulk bekannten Polyaddition weitere chemische Reaktionen und katalytische Einflüsse der Substrate, die Vorzugsadsorption und Anreicherung von Komponenten an der Grenzfläche, laterale Phasenseparationen und Kristallisation, Komplexbildung mit Metallionen und ihre Diffusion, Auswirkungen der Dimensionsbeschränkung in den dünnen Filmen, Wechselwirkungen mit der Atmosphäre sowie Alterungsphänomene.
The performance of adhesive bonds and coatings (i. e. the compound strength and the durability) depends strongly on the properties of the interphase that evolves during the polymerisation as a boundary layer due to specific interactions between the reactive polymer system and the substrate surface. The properties of this boundary layer and the processes that lead to its formation differ from the situation in the unaffected polymer bulk and are not sufficiently understood so far. In this paper, thin films of an epoxy duromer and of a polyurethane elastomer system are investigated on the native metal surfaces of gold, aluminium and copper, thus acting as a model for the interphase in technically relevant material compounds. In this approach, the film thickness is varied systematically from a few 10 nm up to several micrometers in order to obtain information on microstructure gradients even if the available measuring techniques supply only integral sample properties. The integral properties of thick films are thereby dominated by the bulk behaviour whereas thin films increasingly represent the interphase behaviour as their thickness is decreased more and more. In this way, it is investigated in how far the curing processes, the resulting chemical structure and the morphology of the polymer films differ from the bulk. From the comparison of the films on the different metals with each other and with the bulk, conclusions are drawn for the properties of the interphase in polymer-metal transitions. The chemical structure of the films is mainly characterised by IR spectroscopy during curing at room temperature (RT kinetics), in the RT-cured and in the post-cured state (i. e. after a heat treatment). Microscopic (optical microscopy, white light interferometry, scanning force microscopy) and further spectroscopic measuring techniques (ellipsometry, X-ray photoelectron spectroscopy) characterise the structure of the films and their surface with respect to their quality, composition, homogeneity and topography. Furthermore, the development of new methods and the application of new procedures for the evaluation of measured IR spectra are of special importance. The results show that the structure of the thin films and the interphase, respectively, is a product of the complex interactions of different competing processes. They include the polyaddition that is known from the bulk but also further chemical reactions and catalytic influences of the substrates, the preferential adsorption and accumulation of components at the phase boundary, lateral phase separations and crystallisation, complexation of metal ions and their diffusion, effects of the dimensional constraint in thin films, interactions with the atmosphere as well as ageing phenomena.
Link zu diesem Datensatz: urn:nbn:de:bsz:291-scidok-16461
hdl:20.500.11880/22546
http://dx.doi.org/10.22028/D291-22490
Erstgutachter: Possart, Wulff
Tag der mündlichen Prüfung: 8-Jul-2008
SciDok-Publikation: 31-Jul-2008
Fakultät: Fakultät 8 - Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät III
Fachrichtung: NT - Materialwissenschaft und Werkstofftechnik
Ehemalige Fachrichtung: bis SS 2016: Fachrichtung 8.4 - Werkstoffwissenschaften
Fakultät / Institution:NT - Naturwissenschaftlich- Technische Fakultät

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