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doi:10.22028/D291-22411
Title: | Modelling quantitative composition activity relationships (QCARs) for heterogeneous catalysts by kriging and a multilevel B-spline approach |
Other Titles: | Die Modellierung von Zusammensetzung-Aktivitäts-Beziehungen von heterogenen Katalysatoren mit Hilfe eines Kriging- und eines B-Spline-Ansatzes |
Author(s): | Sieg, Simone Christine |
Language: | English |
Year of Publication: | 2007 |
SWD key words: | Kriging B-Spline Heterogene Katalyse Visualisierung High throughput screening Propylenoxid |
Free key words: | Propen-Oxidation Hochdurchsatz-Screening Kombinatorische Chemie kriging multilevel B-splines propene oxidation multidimensional visualization combinatorial chemistry |
DDC notations: | 540 Chemistry |
Publikation type: | Dissertation |
Abstract: | The main focus of this work lies in the mathematical modelling of quantitative composition activity relationships (QCARs) for heterogeneous catalysts tested for the oxidation of propene to acrolein. The use of combinatorial chemistry approaches together with high-throughput screening techniques also plays an important role here. One the one hand, the thesis tries to give a validation of the used synthesis and screening processes and on the other hand it is checked how well QCARs can be realized by the two applied interpolation techniques: Kriging and multilevel B-Splines. Following a sol-gel procedure approximately 2400 catalysts have been prepared and tested with the help of high-throughput synthesis and screening approaches. The samples include two complete pentanary composition spreads (elements Cr, Mn, Co, Te and Ni) having 10-%-wise variations in composition together with further refinements. The screening for catalytic activity itself has been realized in a high- throughput reactor system for sequential testing. An indicative sign of a potentially good catalyst candidate has been a large GC signal for acrolein in the product gas composition. For the analysis of data, new visualization techniques needed to be developed and introduced into the field of heterogeneous catalysis since common visualization approaches could not cope with more than three dimensional data sets. Another challenge has been the calculation of activities of 5%-wise variations given the 10%-wise samples by Kringing and B-Splines. Since the underlying functional relationship between composition and catalytic activity is not known, a direct evaluation of both interpolation techniques cannot be easily given. Das Hauptaugenmerk dieser Arbeit richtet sich auf die mathematische Modellierung von Zusammensetzung-Aktivität-Beziehungen für heterogene Katalysatoren in der Oxidation von Propen. Der Einsatz von Methoden der Kombinatorischen Chemie und Hochdurchsatzansätzen sowohl zur Herstellung als auch zum Testen dieser Katalysatorproben spielt dabei eine entscheidende Rolle. Die Arbeit versucht, zum einen eine Validierung der verwendeten Synthese- und Screeningverfahren zu geben, zum anderen aber auch zu prüfen, wie gut eine Beschreibung von Zusammensetzung-Aktivität-Beziehungen mit zwei mathematischen Interpolationsverfahren (Kriging, multilevel B-Splines) möglich ist. Im experimentellen Teil der Arbeit wurden rund 2400 Katalysatoren, zusammengesetzt aus den Elementen Cr, Mn, Co, Te und Ni, synthetisiert und auf ihre Aktivität hin getestet. Dabei wurden zwei komplette pentanäre Datensätze hergestellt (10%-ige Variation der Zusammensetzung). Alle Proben wurden in einer Hochdurchsatz-Screening Apparatur auf ihre Aktivität hinsichtlich der Oxidation von Propen (Zielprodukt Acrolein) untersucht. Als Kriterium für Aktivität wurden GC Signale aller interessanten Produkte aufgenommen. Hohe GC Signale entsprachen einer hohen Aktivität der Katalysatoren für das entsprechende Produkt. Zum Auswerten der Daten waren neue Visualisierungskonzepte zu entwickeln, wie sie im Bereich der heterogenen Katalyse noch nicht verwendet wurden. Mit Hilfe des Kriging- und B-Spline- Ansatzes konnten die Aktivitäten von Katalysatoren mit engeren Rasterungen im Suchraum geschätzt und mit experimentellen Werten verglichen werden. Dies lieferte neben der Reproduzierbarkeitsanalyse auch einen Vergleich der zwei verwendeten Modellierungsmethoden, wie es ansonsten mangels Kenntnis des wahren zugrundeliegenden funktionalen Zusammenhangs nicht möglich ist. |
Link to this record: | urn:nbn:de:bsz:291-scidok-13469 hdl:20.500.11880/22467 http://dx.doi.org/10.22028/D291-22411 |
Advisor: | Maier, Wilhelm F. |
Date of oral examination: | 22-Nov-2007 |
Date of registration: | 26-Nov-2007 |
Faculty: | NT - Naturwissenschaftlich- Technische Fakultät |
Department: | NT - Chemie |
Collections: | SciDok - Der Wissenschaftsserver der Universität des Saarlandes |
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