Combinatorial and conventional development of new catalysts for the CO2 reforming of methane

Abstract

High-throughput synthesis and primary screening techniques were utilized in the search for and optimization of new noble metal free autoactivation catalysts for the CO2 reforming of methane to syngas and new catalysts for the selective oxidation of propane to acrylic acid, and the results were confirmed in conventional studies. In the study of the CO2 reforming of methane, Ni10Ce90Ox demonstrated a rapid start-up operation and high coking resistance as well as comparable activity relative to the commercial Ni/Al2O3 catalyst. Although a slow but continuous catalyst deactivation was recognized for Ni10Ce90Ox, it could be strongly reduced by doping with 15 mol% Zr or Al. The exceptional properties of Ni10Ce90Ox and the effect of Zr doping on the catalytic activity and stability were investigated by X-ray diffraction (XRD) and pulse experimentation.

Hochdurchsatzsynthesen und Screeningmethoden wurden bei der Suche und Optimierung neuer edelmetallfreie selbstreduzierender CO2 Reformierungskatalysatoren von Methan zu Synthesegas sowie von neuen Katalysatoren für die selektive Oxidation von Propan zu Acrylsäure verwendet und die erhaltenen Ergebnisse wurden mit Hilfe konventioneller Versuche bestätigt. Im Fall der CO2 Reformierung von Methan zeichnete sich Ni10Ce90Ox gegenüber einem kommerziellen Ni/Al2O3 Katalysator zum einen durch eine direkte Operationsbereitschaft ohne etwaige Vorbehandlung und zum anderen durch eine geringe Tendenz zur Verkokung aus, wobei die Aktivitäten beider Materialien vergleichbar war. Dennoch konnte eine langsame kontinuierliche Desaktivierung von Ni10Ce90Ox festgestellt werden, die durch den Zusatz von 15 Mol-% Zr bzw. Al drastisch reduziert werden konnte. Die außergewöhnlichen Eigenschaften von Ni10Ce90Ox und der Einfluss der Dotierung mit Zr auf die jeweilige katalytische Aktivität und Selektivität wurden mit Hilfe von Röntgenbeugungs- sowie Puls-Experimenten untersucht.