Electrochemical direct lithium extraction: materials, mechanisms, and system design for selective lithium-ion recovery

Abstract

The rising demand for lithium necessitates extraction methods that are faster, more selective, and environmentally sustainable. This thesis demonstrates electrochemical Li+ extraction, exploring electrode materials, membrane design, and cell architecture to enhance selectivity, energy efficiency, and operational stability. At the material level, layered and two-dimensional electrodes, including layered double hydroxides and MXenes, achieve selective Li+ uptake and release through controlled interlayer environments and electrostatic/kinetic effects. Membrane integration via ceramic-based solid electrolyte and optimized cell architecture enables continuous Li+ separation from complex aqueous sources, with energy generation demonstrated in a fuel cell Li+ extraction system. These results show that rational material design, combined with optimized cell design and operational parameters, can deliver sustainable, scalable, and selective Li+ extraction. In summary, the work exemplifies novel approaches for designing electrochemical Li+ recovery technologies.

Der steigende Lithiumbedarf erfordert Extraktionsverfahren, die schneller, selektiver und ökologisch nachhaltiger sind. Diese Dissertation demonstriert die elektrochemische Extraktion von Li+-Ionen und verknüpft Elektrodenmaterialien, Membrandesign und Zellarchitektur, um Selektivität, Energieeffizienz und Betriebsstabilität zu verbessern. Auf Materialebene ermöglichen schichtartige und zweidimensionale Elektroden - darunter geschichtete Doppelhydroxide und MXene - eine selektive Aufnahme und Freisetzung von Li+ durch gezielt eingestellte Zwischenlagenumgebungen sowie elektrostatische und kinetische Effekte. Die Einbindung von Membranen in Form eines keramischen Festelektrolyten und eine optimierte Zellarchitektur erlauben eine kontinuierliche Li+-Abtrennung aus komplexen wässrigen Quellen. Dies wurde am Beispiel eines Brennstoffzell-basierten System gezeigt, das neben der Li+-Extraktion gleichzeit Strom erzeugte. Die Ergebnisse belegen, dass rationales Materialadesign in Kombination mit optimierten Zelldesign und Verfahrensparametern eine nachhaltige, skalierbare und selektive Li+-Extraktion ermöglicht. Zusammenfassend zeigt diese Arbeit neuartige Ansätze zur Entwicklung elektrochemischer Technologien zur Li+-Rückgewinnung.