Electrochemical water desalination for ion separation toward ion-selectivity and sustainable materials

Abstract

The challenges of freshwater shortages and energy depletion in the 21st century are intensifying due to the unprecedented growth in the global population and the fast advancement in modern industry. Electrochemical water treatment technologies have developed promising solutions for tackling global water scarcity and contamination challenges. Capacitive deionization (CDI) was considered economically feasible for various scenarios, particularly in achieving efficient ion separation and selectivity. Carbon materials have been the most widely and deeply studied in electrochemical desalination for decades. Most research has emphasized the design of small, highly porous, or chemically modified carbon materials. This dissertation explores the correlation between electrode materials properties and ion separation/selectivity performance. The main focus is on investigating static CDI electrodes and flowable electrodes. Based on electrode properties such as particle size, pore structure, components, and viscosity (especially for flowable electrodes), the mechanisms of electrochemical ion separation during charge transfer and ion electrosorption processes were revealed. This thesis also explores redox flow batteries for continuous and effective recovery of lithium ions from seawater and the removal of contaminants from wastewater. Furthermore, this work also considers the feasibility of repurposing electrodes for sustainable end-of-life management.

Die Herausforderungen der Wasser- und Energieknappheit im 21. Jahrhundert verschärfen sich durch das rapide Bevölkerungswachstum und den schnellen Fortschritt der modernen Industrie. Elektrochemische Wasseraufbereitungstechnologien bieten vielversprechende Lösungen gegen globale Wasserknappheit und Kontaminationsprobleme. Kapazitive Deionisation (CDI) gilt als wirtschaftlich machbar für verschiedene Anwendungsbereiche, insbesondere für effiziente Ionentrennung und hohe Selektivität. Kohlenstoffmaterialien wurden dabei am intensivsten untersucht, wobei der Fokus meist auf kleinen, hochporösen oder chemisch modifizierten Strukturen lag. Diese Dissertation untersucht die Korrelation zwischen den Eigenschaften von Elektrodenmaterialien und der Leistung bei der Ionentrennung/-selektivität. Der Schwerpunkt liegt auf der Untersuchung statischer CDI-Elektroden und fließfähiger Elektroden. Basierend auf Eigenschaften der Elektroden wie Partikelgröße, Porenstruktur, Komponenten und Viskosität (insbesondere bei fließfähigen Elektroden) wurden die elektrochemischen Mechanismen der Ionenadsorption und der Ladungsübertragungsprozesse offenlegt. Darüber hinaus werden Redox-Fluss-Batterien untersucht, die eine effizientere und kontinuierlichere Gewinnung von Lithiumionen aus Meerwasser sowie die Entfernung von Kontaminationen aus Abwasser ermöglichen. Zudem wird die Möglichkeit der Wiederverwendung von Elektroden im Hinblick auf ein nachhaltiges End-of-Life-Management geprüft.