Derivatization and design of transition metal oxides and sulfides for advanced and sustainable battery technology

Abstract

This Ph.D. thesis focuses on developing electrochemical energy storage devices that outperform existing lithium-ion batteries. The research investigates the design and modification of metal oxides and sulfides to enhance the electrochemical performance of commercial battery electrodes and presents the challenges met. By employing specific design strategies and derivatization methods, novel materials with unique properties are synthesized, distinct from those found in commercial batteries. For each material studied, the thesis examines the relationship between its electrochemical performance and various other material properties to address existing limitations. In the case of self-standing fibers, the influence of mechanical flexibility on electrochemical properties is analyzed. Similarly, for the conversion-type materials, the detrimental shuttling effect or electrode etching is mitigated by applying a stable coating to protect the active component from degradation. In parallel. this thesis aims to use pH-neutral syntheses and low-temperature derivatization to reduce the effect of harsh components and high-energy procedures and presents the challenges that arise from this. Additionally, this work explores complementary approaches to enhance the interface between the electrode and electrolyte after modifying the electrode material through materials engineering. These strategies are thoroughly investigated and presented as potential solutions to improve the overall performance of energy storage devices.

Diese Dissertation befasst sich mit der Entwicklung elektrochemischer Energiespeicher, die die Leistung bestehender Lithium-Ionen-Batterien übertreffen. Die Forschung untersucht das Design und die Modifikation von Metalloxiden und -sulfiden, um die elektrochemische Leistung kommerzieller Batterieelektroden zu verbessern, und stellt die damit verbundenen Herausforderungen dar. Durch den Einsatz spezifischer Designstrategien und Derivatisierungsmethoden werden neuartige Materialien mit einzigartigen Eigenschaften synthetisiert, die sich von denen in kommerziellen Batterien unterscheiden. Für jedes untersuchte Material wird die Beziehung zwischen seiner elektrochemischen Leistung und verschiedenen anderen Materialeigenschaften untersucht, um bestehende Einschränkungen zu beseitigen. Im Falle der selbsttragenden Fasern wird der Einfluss der mechanischen Flexibilität auf die elektrochemischen Eigenschaften analysiert. Bei den Konversionsmaterialien wird der nachteilige Shuttling-Effekt oder das Ätzen der Elektroden durch das Aufbringen einer stabilen Beschichtung zum Schutz der aktiven Komponente vor Degradation abgeschwächt. Die Arbeit zielt darauf ab, pH-neutrale Synthesen und Niedertemperatur-Derivatisierung zu verwenden, um die Auswirkungen von aggressiven Komponenten und energiereichen Verfahren zu verringern, und stellt die Herausforderungen dar, die sich daraus ergeben. Darüber hinaus werden in dieser Arbeit ergänzende Ansätze zur Verbesserung der Grenzfläche zwischen Elektrode und Elektrolyt nach Modifizierung des Elektrodenmaterials durch Werkstofftechnik untersucht. Diese Strategien werden eingehend untersucht und als mögliche Lösungen zur Verbesserung der Gesamtleistung der Energiespeicher vorgestellt.