Prozesslinien auf der Grundlage von synthetisch verbessertem 2D Graphenoxid zur Fertigung neuartiger Transducer-Konzeptionen für Biosensorsysteme

Abstract

Electronic biosensors based on novel 2D materials such as graphene or graphene oxide (GO) could be such a platform for the early detection of diseases. The focus of this dissertation was on the synthesis of highly sensitive 2-D GO and its implementation as a sensitive measuring layer (transducer) for the formation of graphene oxide-based ion-sensitive field effect transistors (ISFETs), with the aim of developing an innovative biosensor concept. Using surface micromechanics methods, GO was microstructured and contacted with interdigital electrodes via lithography steps. Only when the thin films were converted into partially “reduced” graphene oxide (rGO) by thermal annealing, the intrinsic charge carrier properties could be made usable. The novel process for thermal annealing in electrically conductive graphene oxide within one second was carried out with the RTP-oven (Rapid Thermal Processing). The changes in the material properties of the GO thin film were spectroscopically and electronically characterized, with the unambiguous finding of a temperature optimum for thermal layer healing. After the extensive development of the process line to produce rGO-based ISFETs, various concentrations of the hormone NT-proBNP were detected in 150 mM human serum by using these sensors. Following the definition of the New York Heart Association, the concentration-dependent measurement signals could be clearly assigned to the clinically relevant area via the dose-effect curve.

Elektronische Biosensoren, die auf neuartigen 2-D-Materialien, wie beispielsweise Graphen oder Graphenoxid basieren, könnten eine Plattform zur Früherkennung von Krankheiten sein. Der Schwerpunkt dieser Dissertation liegt auf der Synthese von hochsensitivem 2-D-Graphenoxid (GO) und dessen Implementierung als sensitive Messschicht (engl.: Transducer) zur Bildung „Graphenoxid basierter Ionensensitiver Feldeffekttransistoren (ISFETs)“, mit dem Ziel, ein innovatives Biosensorkonzept zu entwickeln. Mit Methoden der Oberflächenmikromechanik wurde GO mikrostrukturiert und über Lithografieschritte mit Interdigitalelektroden kontaktiert. Erst durch Überführung der Dünnfilme in partiell ,,reduziertes“ Graphenoxid (rGO) durch thermische Ausheilung konnten die intrinsischen Ladungsträgereigenschaften für die Sensorik nutzbar gemacht werden. Das neuartige Verfahren zur thermischen Ausheilung in elektrisch leitfähiges Graphenoxid innerhalb einer Sekunde erfolgte mit dem RTP-Ofen (engl.: Rapid Thermal Processing). Die Änderungen der Materialeigenschaften des GO-Dünnfilms wurden umfassend spektroskopisch und elektronisch charakterisiert, mit der eindeutigen Findung eines Temperaturoptimums zur thermischen Schichtausheilung. Nach der umfangreichen Erarbeitung der Prozesslinie zur Fertigung von rGO-basierten ISFETs wurden mit diesen Sensoren verschiedene Konzentrationen des Hormons NT-proBNP in 150 mM Humanserum nachgewiesen. Der Definition der New York Heart Association folgend, konnten die konzentrationsabhängigen Messsignale über die Dosis-Wirkungs-Kurve eindeutig dem klinisch relevanten Bereich zugeordnet werden.