Synchrotron x-ray diffraction studies of bulk metallic glass forming liquids and glasses

Abstract

Bulk metallic glasses (BMGs) are rapidly quenched, frozen metallic liquids, which due to the absence of a long-range ordered atomic structure, as typical for conventional crystalline materials, show a unique spectrum of physical properties, rendering them promising candidates for various applications in multiple technological fields. Thermophysical, dynamical and functional material properties are closely linked to the structure of these alloys and can be optimized based on theoretical concepts and empirically proven criteria. In this work the structural evolution of multicomponent BMG-forming alloys is investigated using synchrotron X-ray diffraction. The experimentally obtained diffraction data are investigated in terms of their significance to deduce changes in macroscopic physical properties, notably changes in the volume or density. Moreover, it is analyzed how the structural information obtained from the diffraction data can be related to changes in the dynamic properties, in particular their sensitivity (fragility) with respect to changes in temperature. A special focus is laid on the interplay of local and global density changes and the formation of structure and order in the amorphous phase, as well as its implications on the viscous behavior in the liquid phase.

Metallische Massivgläser (MMGs) sind im Zuge rascher Erstarrung eingefrorene, multikomponentige metallische Schmelzen. Aufgrund des Fehlens einer langweitreichig geordneten atomaren Struktur, wie sie für konventionelle kristalline Werkstoffe typisch ist, weisen MMGs ein einzigartiges Spektrum physikalischer Eigenschaften auf, welches eine Vielzahl an potentiellen Anwendungen in verschiedenen technologischen Feldern ermöglicht. Thermophysikalische, dynamische und funktionelle Materialeigenschaften stehen dabei in engen Zusammenhang mit dem strukturellen Aufbau der Legierungen und lassen sich auf Basis theoretischer Konzepte und empirisch validierter Kriterien gezielt optimieren. Im Rahmen dieser Arbeit wird die Strukturentwicklung mulitkomponentiger MMGbildender Systeme mittels Synchrotron-Röntgen-Streuexperimenten untersucht. Die gewonnenen Streudaten werden im Hinblick auf ihre direkte Aussagekräftigkeit bezüglich makroskopischer physikalischer Eigenschaften insbesondere der auftretenden Volumenänderungen analysiert. Zudem wird untersucht, inwieweit sich die auf Basis der Streudaten abgeleiteten strukturellen Veränderungen in Relation zur Veränderung dynamischer Größen setzen lassen, allen voran deren Temperaturabhängigkeit (Fragilität). Eine spezielle Rolle kommt der Wechselwirkung zwischen lokalen und globalen Dichteänderungen und damit einhergehender Struktur- und Ordnungseinstellungen in der amorphen Phase sowie deren Auswirkungen auf das viskose Verhalten der flüssigen Phase zu.