Tomographic reconstruction of combined tilt- and focal series in scanning transmission electron microscopy

Abstract

In this thesis, we investigate tomography using scanning transmission electron microscopy (STEM) with limited depth of field. A combined tilt- and focal series (CTFS) is proposed as a new recording scheme for high-angle annulardark-field STEM tomography. Hereby, three-dimensional (3D) data is acquired by mechanically tilting the specimen and at each tilt direction recording a series of images with different focal depth (focal series). The STEM transform is introduced as a generalization of the well-known ray transform for parallel illumination that considers the convergent shape of an electron beam in aberration corrected STEM. The STEM transform is investigated analytically and it is shown that it is (1) a linear convolution and (2) self-adjoint. We introduce an iterative algorithm to solve the problem of tomographic reconstruction for data recorded with this new scheme. The algorithm uses the Kaczmarz method to solve the system Ax = b in a least-squares sense, where b is the data, x the searched-for tomogram, and A is the so-called system matrix. As the system matrix is too large for an explicit, even sparse, representation, A is expressed implicitly by means of a forward and a back projection. The forward projection used in this thesis is an implementation of the STEM transform based in stochastic ray-tracing. Two different back projections are proposed. The first is based on a heuristic weighting factor and called “unmatched”. The second method is based on an numeric approximation of the adjoint STEM transform and called “matched”. The implementation uses precomputed convolution operations and linear interpolation to achieve high computational efficiency. By experimental evaluation of the algorithm we show that the method significantly reduces the artifacts known as axial elongation, i.e. leads to a more isotropic resolution than pure tilt series based approaches at the same tilt range as well as pure focal series methods. Furthermore, the matched back projection converges drastically faster than the unmatched version. Finally, the “Ettention” software package is introduced as a platform to implement a wide range of tomographic reconstruction problems. It is shown how the seemingly contradictory requirements “extensibility”, “modularity” and “performance” can be achieved at the same time by providing a toolbox of building blocks, which can quickly be assembled to application specific reconstruction algorithms.

In dieser Arbeit wird Tomographie unter Nutzung von Rastertransmissionselektronenmikroskopen (STEM) mit begrenzter Tiefenschärfe untersucht. Wir schlagen ein neues Aufnahmeschema für die High-Angle Annular Dark-Field(HAADF) Tomographie vor: Die kombinierte Kipp- und Fokusserie (CTFS). In diesem Schema wird drei-dimensionale (3D) Information gewonnen, indem eine Probe mechanisch gedreht wird. Für jede Richtung wird eine Serie von Bildern mit unterschiedlicher Fokustiefe aufgenommen. Wir stellen die STEM-Transformation vor, eine Verallgemeinerung der bekannten Strahl-Transformation (Röntgen-Transformation) für parallele Strahlen. Die STEM-Transformation berücksichtigt die konvergente Form des Elektronenstrahls in aberrationskorrigierten STEM. Die Abbildung wird analytisch untersucht und es wird gezeigt, dass es sich (1) um eine lineare Faltung handelt sowie (2) um einen selbstadjungierten Operator. Wir stellen einen iterativens Algorithmus für die tomographischen Rekonstruktion von CTFS Daten vor. Der Algorithmus nutzt die Kaczmarz Methode um das System Ax = b approximativ im Sinne der kleinsten Quadrate zu lösen. Hierbei sind b die Bilder, x das gesuchte Tomogramm und A die sogenannte Systemmatrix. Da A für eine explizite, selbst dünn besetzte, Speicherung zu groß ist, wird die Matrix implizit ausgedrückt. Dies geschieht durch eine Vorwärts- und eine Rückprojektion. Die Vorwärtsprojektion nutzt eine Implementierung der STEM-Transformation auf Basis von stochastischem Ray-tracing. Es werden zwei unterschiedliche Rückprojektionen definiert, ”paarweise” und ”nicht paarweise”. Die nicht paarweise Rückprojektion nutzt einen heuristischen Gewichtungsfaktor, wohingegen die paarweise Version auf einer numerischen Approximation der adjungierten STEM-Transformation basiert. Diese Implementierung nutzt im Fourier-Raum vorberechnete Faltungsoperationen und lineare Interpolation. Eine experimentelle Evaluierung des Algorithmus zeigt, dass die kombinierte Kipp- und Fokusserie die Artefakte ”axiale Verlängerung” signifikant reduziert, d.h. sie führt bei gleichem Drehbereich zu einer isotroperen Auflösung als Verfahren auf Basis einer reinen Kipp- oder reinen Fokusserie. Die paarweise Rückprojektion weist ein drastisch schnelleres Konvergenzverhalten auf als die nicht paarweise Version. Zum Abschluss wird das Softwarepaket ”Ettention” präsentiert, das eine große Bandbreite tomographischer Rekonstruktionsprobleme mittels iterativerVerfahren löst. Es wird gezeigt, wie die scheinbar widersprüchlichen Anforderungen ”Erweiterbarkeit”, ”Modularität” und ”Performanz” gleichzeitig erfüllt werden können, indem ein Werkzeugkasten mit Bausteinen für iterative Rekonstruktionsverfahren zur Verfügung gestellt wird. Diese Bausteine können schnell zu applikationsspezifischen Rekonstruktionsalgorithmen kombiniert werden.