Hierarchical structured porous carbon materials : design, synthesis, and their application in energy conversion

Abstract

Polymer electrolyte membrane fuel cells (PEMFC) are one of the most promising clean energy technologies under development. The major advantages include electrical efficiencies of up to 60 %, high energy densities (relative to batteries), and low emissions. However, the main obstacles to a broad commercialization of PEMFC are largely related to the limitations of the catalyst, typically platinum (Pt). Because of the high cost and limited resources of Pt, efforts are needed to identify metal-free catalysts or efficient carbon supports for the oxygen reduction reaction (ORR) in fuel cells. In the field of electrocatalysis, catalysts supported on high-surface area materials have been developed to increase their electrochemically active surface area. In addition, the performance of many electrocatalytical processes such as energy storage/-conversion, production of chemicals, biotechnological or environmental related applications depends on the structure and electronic conductivity of the used catalyst supports. The development of high effective catalyst supports could decrease the energy consumption of electrochemical processes and could lead to a reduction of greenhouse gases. Especially, hierarchical structured porous carbons with heteroatoms are proposed to increase the catalytic activity due to a high specific surface area and high electrical conductivity. Therefore, we suggest a very simple and cost effective way to produce conductive carbon supports coated with a nitrogen-containing carbon layer. The process works with the thermal decomposition of a suitable ionic liquid (IL) on the surface of different types of carbon materials (foam structures, graphene-like structures, CNTs, particles). The nitrogen content in the microporous coatings and therefore the electronic conductivity could be improved. In this work the preparation, characterization and also the fuel cell application of hierarchical structured carbon foams coated with a nitrogen-containing carbon layer are presented.

Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzellen (PEMFC) gehören zu den vielversprechendsten Technologien zur Bereitstellung von sauberer Energie. Die wesentlichen Vorteile sind hohe Wirkungsgrade (bis zu 60%), hohe Energiedichten (verglichen mit Batterien) und niedrige Emissionen. Allerdings wird eine breite Kommerzialisierung der PEM Brennstoffzellen durch die Verfügbarkeit der Platinkatalysatoren behindert. Wegen der hohen Kosten und der begrenzten Ressourcen an Pt sind Forschungen erforderlich um metallfreie Katalysatoren oder effiziente Kohleträger für die Sauerstoffreduktion (ORR) zu entwickeln. Im Bereich der Elektrokatalyse wurden Katalysatoren entwickelt, die auf Materialien mit großer Oberfläche geträgert sind um deren elektrochemisch aktive Fläche zu erhöhen. Darüber hinaus ist die Leistungsfähigkeit vieler elektrokatalytischer Prozesse wie Energiespeicherung/-umwandlung, die Produktion von Chemikalien, biotechnologischen oder umweltbezogenen Anwendungen abhängig von der Struktur und der elektronischen Leitfähigkeit der verwendeten Katalysatorträger. Die Entwicklung von hochwirksamen Katalysatorträgern könnte den Energieverbrauch der elektrochemischen Prozesse senken und dadurch die Erzeugung von Treibhausgasen verringern. Insbesondere poröse, hierarchisch strukturierte und mit Heteroatomen dotierte Kohlenstoffmaterialien werden eingesetzt, um die katalytische Aktivität aufgrund einer hohen spezifischen Oberfläche und elektrischen Leitfähigkeit zu erhöhen. Deshalb schlagen wir eine sehr einfache und kostengünstige Methode vor um Kohlenstoffträger mit einer leitfähigen stickstoffhaltigen Kohlenstoffschicht zu beschichteten. Das Verfahren arbeitet mit der thermischen Zersetzung einer geeigneten ionischen Flüssigkeit (IL) auf der Oberfläche von verschiedenen Kohlenstoffmaterialien (Schaumstrukturen, graphenartige Strukturen, CNTs, Partikel). Der Stickstoffgehalt in der mikroporösen Schicht und damit die elektronische Leitfähigkeit können dadurch gesteigert werden. In dieser Arbeit wird die Herstellung, Charakterisierung und Brennstoffzellenanwendung eines hierarchischen strukturierten Kohlenstoffschaums, welcher mit einer stickstoffhaltigen Kohlenstoffschicht beschichtet wurde, vorgestellt.