High temperature rheology of Zr-based bulk metallic glass forming liquids

Abstract

Metallic glasses are promising new materials due to their unique properties and near-net shape formability. Viscosity is a key kinetic parameter for understanding supercooled liquids. Good glass formers exhibit sluggish crystallization kinetics due to their slow atomic mobility or high viscosity. However, accurate viscosity measurements are challenging for these liquids, especially at high temperatures in the molten state. In this work, the temperature dependent rheological behavior of select zirconium based bulk metallic glasses is investigated using a custom built concentric cylinder rheometer. This device was designed, built, and programmed to measure molten metallic liquids with viscosities ranging from 10-1000 mPa s up to 1400 K. A suite of LabVIEW measurement controls and graphical data analysis was developed for this work. To verify the results from the Couette rheometer, containerless electrostatic and electromagnetic levitation measurements were used. Additionally, the kinetics near the glass transition were investigated using three point beam bending experiments. All eight alloys unambiguously exhibit Newtonian fragile behavior above their liquidus temperatures and strong behavior near their glass transition temperatures, suggesting the existence of a liquid-liquid transition between kinetically distinct phases in these systems. Direct observation of such a transition is precluded by crystallization or by experimental limitations.

Metallische Gläser sind vielversprechende Materialen auf Grund ihrer einmaligen Eigenschaften und endkonturnahe Umformbarkeit. Die Viskosität beschreibt der Kinetik für unterkühlten Schmelze. Gute Glasbildner zeichnen sich als hochviskose Flüssigkeiten mit langsame Kristallisations-Kinetik. Genaue Viskositätsmessungen sind sehr anspruchsvoll, insbesondere bei hohen Temperaturen. In dieser Arbeit werden der temperaturabhängigen Viskositäten von ausgesuchten Zirkon-basierende Legierungen untersucht. Dafür werden ein konzentrische-Zylinder Rheometer konzipiert, gebaut, und programmiert, deren metallische Schmelze von 10-1000 mPa s bis 1400 K messen kann. Eine Suite von LabVIEW-Tools ist für Temperatur und Bewegungskontrolle sowie grafische Datenanalyse entwickelt. Die Messungen sind mit tiegelfreier Experimente mittels elektrostatische- und elektromagnetische-Levitation verifiziert. Bei niedrigen Temperaturen, ist die Kinetik mittels Dreipunktbiegebalkenexperimente untersucht. Diese Legierungen sind bei hohen Temperaturen fragilen newtonsche Flüssigkeiten und sind bei niedrigen Temperaturen starken Flüssigkeiten. Aus dieser kinetischer Diskrepanz wird deutlich, dass sich in die gewählten metallischen Gläser einen Flüssig-Flüssig Phasenübergang auftritt. Allerdings ist direkte Beobachtung dieser Übergang durch Kristallisation oder technische Einschränkungen verdeckt.