Microstructure, chemistry and optical properties in ZnO and ZnO-Au nanocomposite thin films grown by DC-reactive magnetron co-sputtering

Abstract

Composite materials can exhibit properties that none of the individual components show. Moreover, composites at the nanoscale can present new properties compared to the bulk state or to macro-composites due to confinement and quantum size effects. The semiconductor/metal nanocomposites are highly interesting due to their unique catalytic and optoelectronic properties and the possibility to tune them easily. This PhD work gives insight into the specific interactions and resulting physical properties occurring in ZnO and ZnO-Au nanocomposite films grown by reactive DC magnetron sputtering. The results can be summarized in two points: First, it was possible to tune the microstructural and optical properties of ZnO. Epitaxial growth of ZnO onto sapphire was achieved for the first time in O 2 -rich conditions without thermal assistance. Also, a study of the optical properties highlights the close relationship between the bandgap energy (Eg) and the defect chemistry in ZnO films. A model was proposed to explain the large scatter of the Eg values reported in the literature. Second, the deep influence of the incorporation of gold into the ZnO matrix on important material properties was revealed. Moreover, the presence of donor (acceptor) defects in the matrix is found to give rise to the reduction (oxidation) of the Au nanoparticles. This research work contributes to a better understanding of semiconductor/metal nanocomposites revealing the key role of the state of the semiconductor matrix.

Kompositmaterialien können Eigenschaften zeigen, die keine der individuellen Komponenten zeigt. Außerdem können Nanokomposite im Vergleich zu Materialien im Bulk-Zustand oder Makrokompositen der gleichen Komponenten aufgrund von Confinement und Quanteneffekten neue Eigenschaften zeigen. Halbleiter/Metall-Nanokomposite sind sehr interessant aufgrund ihrer einzigartigen katalytischen und optoelektronischen Eigenschaften. Diese Doktorarbeit gibt Einblick in die spezifischen Wechselwirkungen und die daraus resultierenden physikalischen Eigenschaften, die in durch reaktives DC-Magnetronsputtern hergestellten ZnO- und ZnO-Au-Nanokompositschichten auftreten. Die Ergebnisse lassen sich in zwei Punkten zusammenfassen: Zum einen war es möglich die mikrostrukturellen und optischen Eigenschaften von ZnO-Schichten anzupassen. Epitaktisches Wachstum von ZnO auf Saphir wurde zum ersten Mal in O2-reichen Bedingungen ohne thermische Unterstützung erreicht. Außerdem zeigt eine Studie der optischen Eigenschaften die enge Beziehung zwischen der Bandlücke und der Defektchemie in ZnO-Schichten. Zum anderen wurde der starke Einfluss des Zusatzes von Au in die ZnO-Matrix auf wichtige Materialeigenschaften aufgedeckt. Außerdem wurde gezeigt, dass die Anwesenheit von Donator(Akzeptor)-Defekten zur Reduktion (Oxidation) der Au Nanopartikel führt. Diese Arbeit trägt zum besseren Verständnis von Halbleiter/Metall-Nanokompositen bei und unterstreicht dabei die Wichtigkeit des Zustandes der Halbleitermatrix.