A droplet-based microfluidic scheme for complex chemical reactions

Abstract

In the present work, a novel droplet-based microfluidic scheme is developed to perform chemical reactions. The chemical reactants are dispensed with precise volume control into pairs of droplets produced via step-emulsification. The reaction is activated by merging the pairs of droplets by a geometrical constriction and fast mixing inside the merged droplets. Furthermore, the post-processing of the chemical products is also included within the microfluidic device. This microfluidic reaction scheme allows performing precisely volume controlled reactions with long and stable operation conditions without any clogging even if precipitates or sticky gels are formed during the reaction. We demonstrate the potential of our microfluidic scheme by producing mesoporous silica particles from a rapid gelation optimized sol-gel synthesis route. The produced silica particles have a superior surface area of about 820 m2g-1 and a narrow pore radius distribution around 2.4 nm. This microfluidic scheme is quite universal and therefore, only the chemical recipe needed slight modifications to produce platinum doped silica catalysts with superior catalytic behavior than commercially available catalysts.

In der hier vorliegenden Doktorarbeit wird ein neues, auf Tröpfchen basierenden, mikrofluidisches Verfahren präsentiert, um chemische Reaktionen durchzuführen. Die Reaktionspartner werden in Tropfenpaaren dispergiert, deren Volumen präzise eingestellt werden kann. Diese Tropfenpaare werden mittels einer Stufen-Emulgierung erzeugt. Die chemische Reaktion wird ausgelöst durch die Vereinigung der Tropfenpaare an einer geometrischen Engstelle. Homogene Reaktionsbedingungen werden durch das nachfolgende schnelle Durchmischen der vereinigten Tropfen erzielt. Darüber hinaus ist eine Nachbehandlung der chemischen Produkte in den mikrofluidischen Prozess mit eingeschlossen. Dieses mikrofluidische Verfahren erlaubt die Durchführung präziser volumenkontrollierter Reaktionen mit langen und stabilen Operationsbedingungen, sogar wenn Ausfällungen oder klebrige Gele durch die Reaktion entstehen, ohne das sonst übliche Problem der Verstopfung der mikrofluidischen Kanäle. Wir demonstrieren das große Potential unseres mikrofluidischen Verfahrens durch die Herstellung mesoporöser Silica-Partikel mittels eines schnellen Sol-Gel-Verfahrens. Die hergestellten Silica-Partikel haben eine sehr große innere Oberfläche von ungefähr 820 m2 g-1 und eine schmale Porenradienverteilung von etwa 2.4 nm. Diese Werte sind deutlich oberhalb üblicher Volumenverfahren und anderer mikrofluidischer Verfahren. Das tropfenbasierte Verfahren erscheint also ideal geeignet, um auch Platin dotierte Silica-Partikel für die heterogene Katalyse herzustellen. Da das entwickelte mikrofluidische Verfahren universell einsetzbar ist, musste hierzu einzig die chemische Rezeptur leicht modifiziert werden. Die erzeugten Platin dotierten Silica-Partikel weisen, wie erwartet, eine größere Oberfläche und eine größere katalytische Aktivität als kommerziell erhältliche Katalysatoren auf.