Bitte benutzen Sie diese Referenz, um auf diese Ressource zu verweisen: doi:10.22028/D291-22411
Titel: Modelling quantitative composition activity relationships (QCARs) for heterogeneous catalysts by kriging and a multilevel B-spline approach
Sonstige Titel: Die Modellierung von Zusammensetzung-Aktivitäts-Beziehungen von heterogenen Katalysatoren mit Hilfe eines Kriging- und eines B-Spline-Ansatzes
Verfasser: Sieg, Simone Christine
Sprache: Englisch
Erscheinungsjahr: 2007
SWD-Schlagwörter: Kriging
B-Spline
Heterogene Katalyse
Visualisierung
High throughput screening
Propylenoxid
Freie Schlagwörter: Propen-Oxidation
Hochdurchsatz-Screening
Kombinatorische Chemie
kriging
multilevel B-splines
propene oxidation
multidimensional visualization
combinatorial chemistry
DDC-Sachgruppe: 540 Chemie
Dokumentart : Dissertation
Kurzfassung: The main focus of this work lies in the mathematical modelling of quantitative composition activity relationships (QCARs) for heterogeneous catalysts tested for the oxidation of propene to acrolein. The use of combinatorial chemistry approaches together with high-throughput screening techniques also plays an important role here. One the one hand, the thesis tries to give a validation of the used synthesis and screening processes and on the other hand it is checked how well QCARs can be realized by the two applied interpolation techniques: Kriging and multilevel B-Splines. Following a sol-gel procedure approximately 2400 catalysts have been prepared and tested with the help of high-throughput synthesis and screening approaches. The samples include two complete pentanary composition spreads (elements Cr, Mn, Co, Te and Ni) having 10-%-wise variations in composition together with further refinements. The screening for catalytic activity itself has been realized in a high- throughput reactor system for sequential testing. An indicative sign of a potentially good catalyst candidate has been a large GC signal for acrolein in the product gas composition. For the analysis of data, new visualization techniques needed to be developed and introduced into the field of heterogeneous catalysis since common visualization approaches could not cope with more than three dimensional data sets. Another challenge has been the calculation of activities of 5%-wise variations given the 10%-wise samples by Kringing and B-Splines. Since the underlying functional relationship between composition and catalytic activity is not known, a direct evaluation of both interpolation techniques cannot be easily given.
Das Hauptaugenmerk dieser Arbeit richtet sich auf die mathematische Modellierung von Zusammensetzung-Aktivität-Beziehungen für heterogene Katalysatoren in der Oxidation von Propen. Der Einsatz von Methoden der Kombinatorischen Chemie und Hochdurchsatzansätzen sowohl zur Herstellung als auch zum Testen dieser Katalysatorproben spielt dabei eine entscheidende Rolle. Die Arbeit versucht, zum einen eine Validierung der verwendeten Synthese- und Screeningverfahren zu geben, zum anderen aber auch zu prüfen, wie gut eine Beschreibung von Zusammensetzung-Aktivität-Beziehungen mit zwei mathematischen Interpolationsverfahren (Kriging, multilevel B-Splines) möglich ist. Im experimentellen Teil der Arbeit wurden rund 2400 Katalysatoren, zusammengesetzt aus den Elementen Cr, Mn, Co, Te und Ni, synthetisiert und auf ihre Aktivität hin getestet. Dabei wurden zwei komplette pentanäre Datensätze hergestellt (10%-ige Variation der Zusammensetzung). Alle Proben wurden in einer Hochdurchsatz-Screening Apparatur auf ihre Aktivität hinsichtlich der Oxidation von Propen (Zielprodukt Acrolein) untersucht. Als Kriterium für Aktivität wurden GC Signale aller interessanten Produkte aufgenommen. Hohe GC Signale entsprachen einer hohen Aktivität der Katalysatoren für das entsprechende Produkt. Zum Auswerten der Daten waren neue Visualisierungskonzepte zu entwickeln, wie sie im Bereich der heterogenen Katalyse noch nicht verwendet wurden. Mit Hilfe des Kriging- und B-Spline- Ansatzes konnten die Aktivitäten von Katalysatoren mit engeren Rasterungen im Suchraum geschätzt und mit experimentellen Werten verglichen werden. Dies lieferte neben der Reproduzierbarkeitsanalyse auch einen Vergleich der zwei verwendeten Modellierungsmethoden, wie es ansonsten mangels Kenntnis des wahren zugrundeliegenden funktionalen Zusammenhangs nicht möglich ist.
Link zu diesem Datensatz: urn:nbn:de:bsz:291-scidok-13469
hdl:20.500.11880/22467
http://dx.doi.org/10.22028/D291-22411
Erstgutachter: Maier, Wilhelm F.
Tag der mündlichen Prüfung: 22-Nov-2007
SciDok-Publikation: 26-Nov-2007
Fakultät: Fakultät 8 - Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät III
Fachrichtung: NT - Chemie
Fakultät / Institution:NT - Naturwissenschaftlich- Technische Fakultät

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