Preparation, properties and application of ionic liquid-derived carbon-based catalysts for the oxygen reduction reaction

Abstract

Clean energy storage and conversion technologies are in high demand as the energy crisis and environmental concerns impose tremendous pressure on the sustainability of modern human society. However, the noble-metal catalysts required in oxygen reduction reaction (ORR) remain an obstacle impeding the broad application of clean technologies such as fuel cells and metal-air batteries. So far, many advancements have been achieved with non-noble metal alternative catalysts, especially carbon-based ones. Ionic liquids possess low volatility, high solubility, and tunable composition, making them ideal candidates as carbonaceous precursors. This thesis adopted ethyl-methyl-imidazolium dicyanamide, [emim] [DCA], as an example to prepare nitrogen-doped carbon nanotubes (N-CNTs) composites and porous nitrogen-doped carbons with core-shell structured FeCo alloy nanoparticles for ORR. The correlation between the obtained catalysts and ORR catalytic activity was investigated and their potentials in the rechargeable Zn-air battery were also presented.

Saubere Energiespeicher- und -umwandlungstechnologien sind sehr gefragt, da die Energiekrise und Umweltbelange einen enormen Druck auf die Nachhaltigkeit der modernen menschlichen Gesellschaft ausüben. Die für die Sauerstoffreduktionsreaktion (ORR) erforderlichen Edelmetallkatalysatoren bleiben jedoch ein Hindernis, das die breite Anwendung sauberer Technologien wie Brennstoffzellen und Metall-Luft-Batterien behindert. Bisher wurden viele Fortschritte mit alternativen Nichtedelmetallkatalysatoren erzielt, insbesondere mit solchen auf Kohlenstoffbasis. Ionische Flüssigkeiten besitzen eine geringe Flüchtigkeit, eine hohe Löslichkeit und eine einstellbare Zusammensetzung, was sie zu idealen Kandidaten als kohlenstoffhaltige Vorstufen macht. Diese Dissertation nahm Ethyl-Methyl-Imidazolium-Dicyanamid, [emim] [DCA], als Beispiel zur Herstellung von Stickstoff-dotierten Kohlenstoff-Nanoröhren (N-CNTs)-Kompositen und porösen Stickstoff-dotierten Kohlenstoffen mit Kern-Schale-strukturierten FeCo-Legierungs-Nanopartikeln für die ORR. Die Korrelation zwischen den erhaltenen Katalysatoren und der katalytischen ORR-Aktivität wurde untersucht und ihr Potenzial in der wiederaufladbaren Zn-Luft-Batterie wurde ebenfalls vorgestellt.