Fabrication of physically crosslinked hydrogel materials with good mechanical properties

Abstract

Soft gels serve promising features for various applications. For this aim, several strategies to form crosslinked networks have been implemented. Mostly, they suffer from non-dynamicity, which leads to limitations of swelling and good mechanical properties. In this thesis, polymer entanglements are used as the main crosslinking method, and enabled good mechanical properties with high swelling (∼98 wt%). Entanglements are weak physical interactions, which are result of arbitrary passing polymer chains. They are believed to be too weak to build networks for hydrogelation. The crosslinking is based on in-situ entanglement cluster formation inside polymer nanogels. Following that, stimulus-responsive behavior is supplied into the physical entanglement hydrogels (PEH). When nanogels had been switched to thermoresponsive PNIPAM, sliding of chain entanglements can be regulated. PEH does not undergo clear shrinkage, even it is stiffened. In addition, organohydrogel with anisotropic behaviors is investigated in this study. Anisotropy is common in nature, and provides different features in materials. Organohydrogels are able to consist of binary phases of hydrophilic and oleophilic molecules. Herein, anisotropic organohydrogel fabrication via polymerization induced phase separation is developed. The gel can show different properties, including stiffness, viscoelasticity and surface roughness.

Weiche Gele bieten vielversprechende Eigenschaften für verschiedene Anwendungen. Zu diesem Zweck wurden verschiedene Strategien zur Bildung vernetzter Netzwerke implementiert. Meistens leiden sie unter Nichtdynamik, was zu Einschränkungen der Quellung und guten mechanischen Eigenschaften führt. In dieser Arbeit werden Polymerverschränkungen als Hauptvernetzungsmethode verwendet und ermöglichen gute mechanische Eigenschaften bei hoher Quellung (98 Gew.-%). Verwicklungen sind schwache physikalische Wechselwirkungen, die auf willkürlich vorbeiziehende Polymerketten zurückzuführen sind. Es wird angenommen, dass sie zu schwach sind, um Netzwerke für die Hydrogelierung aufzubauen. Die Vernetzung basiert auf der Bildung von In-situ-Verschränkungsclustern in Polymer-Nanogelen. Anschließend wird den physikalischen Verschränkungshydrogelen (PEH) ein auf Reize ansprechendes Verhalten zugeführt. Wenn Nanogele auf thermoresponsives PNIPAM umgestellt wurden, kann das Gleiten von Kettenverschränkungen reguliert werden. PEH schrumpft nicht deutlich, auch wenn es versteift ist. Zusätzlich wird in dieser Studie Organohydrogel mit anisotropem Verhalten untersucht. Anisotropie ist in der Natur üblich und bietet verschiedene Eigenschaften in Materialien. Organohydrogele können aus binären Phasen hydrophiler und oleophiler Moleküle bestehen. Hierin wird eine anisotrope Organohydrogelherstellung durch polymerisationsinduzierte Phasentrennung entwickelt. Das Gel kann verschiedene Eigenschaften aufweisen, einschließlich Steifheit, Viskoelastizität und Oberflächenrauheit.