Polysiloxane and polysilsesquioxane based materials for optoelectronic applications and organic dye integration

Abstract

Commonly applied phosphors in LEDs are made of oxides doped with rare-earth ions that are incorporated into polysiloxane encapsulation materials. Due to the uncertain supply of rare-earth compounds and the high prices of those materials, alternative rare-earth free organic hybrid-LEDs are an object of recent research projects. Within this thesis, the influence of different substituted platinum-containing and thermally curable polysiloxane to the properties of covalent and non-covalent incorporated perylene dyes has been investigated. New liquid perylene polysiloxanes by hydrosilylation, leading to a significant increase of the dye concentration incorporable into a polysiloxane without precipitation and enhance stabilities. Platinum-free curable, gel-like and partially cross-linked phenylmethylsiloxane encapsulation materials with tunable properties could be synthesized able to be thermally cured to elastomeric materials without the use of any catalyst. Using these materials as host for organic fluorescence dyes leads to a significantly increased photostability of the dye and therefore to a sustainable and reliable combination. Spherical, completely condensed and thermally stable fluorescent microparticles has also been synthesized in a newly developed surfactant mediated emulsion technique. The subsequent integration of these particles to a thermally curable polysiloxane has been performed to prove the possibility of an implementation to a Hybrid-LED encapsulation.

Konversionsleuchtstoffe werden in den meisten kommerziell nutzbaren LEDs aus selten-erddotierten, anorganischen Verbindungen hergestellt und mit Polysiloxanen verkapselt. Aus ökonomischen und ökologischen Gründen sind seltenerd-freien organischen Hybrid-LEDs ein äußerst attraktiver Gegenstand aktueller Forschung. Im Rahmen dieser Dissertation wurde zuerst der Einfluss von verschieden substituierten platinhaltigen Polysiloxanmatrices auf die Eigenschaften kovalent und nicht-kovalent eingebrachten Perylenfarbstoffe untersucht. Phenylhaltige polysiloxane erhöhen die Löslichkeit der Farbstoffe, deren Quantenausbeute und thermische sowie fotophysikalische Stabilität stark. Neuartige Perylenpolysiloxane wurden hergestellt, die eine signifikante Erhöhung der einbringbaren Farbstoffkonzentration in Polysiloxanen ermöglichen. Der Einbau dieser flüssigen Polymere in ein thermisch aushärtbares zwei-komponenten Polysiloxan führte zur Darstellung von stark fluoreszierenden festen Probenkörpern, mit hohen Quantenausbeuten, hohen Stabilitäten und einstellbaren Härten. Neue gelartige, teilvernetzte und katalysator-frei thermisch aushärtbare polysilsesquioxane wurden hergestellt. Integrierte Perylenfarbstoffe zeigen eine signifikant erhöhte Lebensdauer bei Bestrahlung im Vergleich zu den platin-haltigen kommerziellen Systemen. Durch ein neu entwickeltes tensidunterstütztes Verfahren wurden vollständig kondensierte und thermisch stabile, fluoreszierendem Hybrid-Glas Mikropartikel hergestellt.