Electrospun carbon hybrid fibers as binder-free electrodes for electrochemical energy storage

Abstract

There is a great need for the development and improvement of electrochemical energy storage devices for applications ranging from energy and power management to portable electronic devices. My work explores electrode materials for devices with higher energy storage capacity and rate handling, namely electrical double-layer capacitors, lithium-ion batteries, and sodium-ion batteries. To this end, I report the synthesis and properties of electrospun fiber mats composed of nanoporous carbon, transition metal oxide/carbon hybrid material, or silicon oxycarbide. Based on a comprehensive array of structural and chemical analysis and electrochemical benchmarking, this work evaluates the potential and drawbacks of electrospun materials as electrodes. Key findings demonstrate that electrospinning of molecular precursor is an attractive approach for the synthesis of carbon and hybrid fiber mats as free-standing electrodes. By following a one-pot synthesis approach, material properties such as phase composition, crystal structure, and phase distribution are well tuned to achieve the desired electrochemical properties. Compared to polymer-bound free-standing electrodes, the continuous fiber network yields a superior gravimetric electrochemical performance, related to the absence of additives and the continuous path for electron transport. However, the large interfiber space and low electrode density limit the usefulness of adopting electrospun fiber mats to size-sensitive applications

Mobile Anwendungen und Strommanagement erfordern verstärkt die Entwicklung verbesserter elektrochemischer Energiespeicher. Diese Dissertation erforscht vor diesem Hintergrund elektrogesponnene Fasern als hochleistungsfähige Elektroden für elektrische Doppelschichtkondensatoren, Lithium-Ionen-Batterien und Natrium-Ionen- Batterien. Hierzu kommen Fasern aus nanoporösen Kohlenstoff, Kohlenstoff/Metalloxid- Hybridmaterialien oder Siliziumoxykarbid zum Einsatz. Diese werden umfangreicher Materialanalyse und elektrochemischer Charakterisierung unterzogen um die Grenzen und Chancen für den Einsatz als Elektroden aufzuzeigen. Meine Ergebnisse zeigen, dass Elektrospinnen eine vielversprechende Methode ist um nanoskalige Fasermatten zu erzeugen, die direkt ohne weitere Beaufschlagung mit Leitadditiv oder Polymerbinder als Elektroden für elektrochemische Energiespeicher verwendet werden können. Durch die dargestellte one-pot Synthese können wichtige Eigenschaften wie Phasenzusammensetzung, Kristallstruktur und Phasenverteilung gezielt auf die gewünschten elektrochemischen Eigenschaften hin optimiert werden. Im Vergleich zu polymergebundenen freistehenden Elektroden liefert das hochvernetzte Fasernetzwerk eine höhere gravimetrische Leistung. Der große freie Raum zwischen den einzelnen Fasern führt jedoch zu einer geringen Leistung bezogen auf das Elektrodenvolumen, wodurch die Verwendung von Fasermatten als Elektroden für platzsensitive elektrochemische Energiespeicher eingeschränkt wird.