Next generation electrochemical energy storage with nanocarbons and carbon nanohybrid materials

Abstract

Energy storage technologies are at the focal point of current research activities, propelled by the increasing demand on mobile storage for portable electronics and the rapidly growing implementation of renewable energy sources. To fulfill the requirements of an advanced energy storage device - high power and high energy - a hybridization of redox-active materials and electrical double-layer materials can be used. In this PhD thesis, several strategies and material architectures will be employed: Wet-chemical carbon coating procedures with transition metal oxides, carbon functionalization with redox-active surface groups, and the synthesis of core-shell particles. A special focus was on the optimization of the carbon substrate properties, such as porosity, surface area, and structure. It was shown that carbon nanomaterials, like carbon onions, with exclusively outer surface area and high conductivity are ideal substrates for battery and pseudocapacitor hybrids. This is exemplified for pseudocapacitive manganese oxide, a quinone-based surface functionalization, and lithium-sulfur batteries. Coating nanoporous carbons led to substantial pore blocking and thus a reduction of the specific surface area and the resulting capacity. To take advantage from the high double-layer capacitance, nanoporous carbons can be effectively used in core-shell particles, with the battery material in the core and the nanoporous carbon in the shell, which avoids the pore blocking issues.

Neuartige Energiespeicher sind aktuell im Fokus der Forschung, angetrieben durch die stetig steigende Nachfrage nach portablen Elektronikgeräten und die Implementierung erneuerbarer Energiequellen. Diese Speicher sollen idealerweise eine hohe Kapazität aufweisen und gleichzeitig schnell geladen werden können, was durch die Hybridisierung von redox-aktiven Materialien und Doppelschichtkondensatoren erreicht werden kann. In dieser Dissertation wurden verschiedene Strategien verfolgt: Nasschemische Beschichtungsprozesse für Übergangsmetalloxide, die Funktionalisierung mit redox-aktiven Oberflächengruppen und die Synthese von Kern-Schale-Partikeln. Dabei lag der besondere Fokus auf der Optimierung des Kohlenstoffsubstrates hinsichtlich Oberfläche, Porosität und Struktur. Es zeigte sich, dass nanoskalige Kohlenstoffe, wie Kohlenstoffnanozwiebeln, mit ausschließlich äußerer Oberfläche und hoher Leitfähigkeit ein ideales Substrat für Batterie- und Pseudokondensator-Hybride darstellen. Dies wurde für pseudokapazitives Manganoxid, eine redox-aktive Oberflächenfunktionalisierung mit Chinonen und Lithium-Schwefel-Batterien gezeigt. Die Beschichtung von nanoporösen Kohlenstoffen führt, im Vergleich zu Nanokohlenstoffen, zu einer signifikanten Reduktion der Porosität und der spezifischen Oberfläche, sodass diese eher bei einer Kern-Schale Materialarchitektur zum Einsatz kommen, wobei sich das redox-aktive Material im Kern befindet und der nanoporöse Kohlenstoff in der Schale.