Bitte benutzen Sie diese Referenz, um auf diese Ressource zu verweisen: doi:10.22028/D291-22922
Titel: Développement d’électrodes poreuses pour un bioréacteur pilote
Sonstige Titel: Development of porous electrodes for a pilot bioreator
Entwicklung von porösen Elektroden für einen Pilotbioreaktor
Verfasser: Bon Saint Côme, Yémima
Sprache: Französisch
Erscheinungsjahr: 2011
SWD-Schlagwörter: Elektrode
Elektrochemischer Reaktor
Bioreaktor
Mikroporöser Kristall
Freie Schlagwörter: Poröse Elektroden
Kolloidale Kristalle
Elektrokatalyse
Elektrochemischer Bioreaktor; Enzymimmobilisation
porous electrodes
colloïdal crystal
electrocatalysis
enzymatic immobilization
electrochemical bioreactor
DDC-Sachgruppe: 540 Chemie
Dokumentart : Dissertation
Kurzfassung: Dans ce mémoire nous discutons le développement de l’électrode de travail d’un bioréacteur électrochimique, dispositif permettant de synthétiser suivant un procédé dit de « Chimie Verte » des substances chimiques à haute valeur ajoutée. L’électrode de travail étant le siège de la synthèse électrocatalytique en jeu, l’optimisation de sa structure a été étudiée dans le but de maximiser l’aire de sa surface active. L’élaboration d’électrodes macroporeuses hautement organisées et de taille définie par les dimensions du prototype du réacteur pilote, a pu être obtenue en utilisant la méthode de Langmuir-Blodgett pour assembler le cristal colloïdal servant de template. La formation de ce dépôt organisé de colloïdes est suivie de l’électrodéposition du matériau d’électrode puis de la dissolution du template afin de révéler la structure macroporeuse. L’immobilisation de l’intégralité du matériel bio-électrocatalytique à l’intérieur des pores a été investiguée dans le but de prévenir la pollution du milieu contenant le produit final d’électrosynthèse par un des constituants redox et d’augmenter la durée de vie du dispositif. Ainsi, des couches ultra-minces de silice électrogénérée et des matrices de polymère électrodéposé ont été étudiées dans le but de préserver et d’optimiser l’activité enzymatique du système qu’elles encapsulent. Une attention particulière a été portée sur la qualité des dépôts au sein des structures poreuses. La procédure d’immobilisation des protéines rédox dans les matrices de silice et de polymère a été en outre associée à un jeu de construction moléculaire qui a permis par l’instauration de diverses interactions électrostatiques, de retenir toutes les espèces responsables de la catalyse à la surface de l’électrode. Enfin, dans le but d’intensifier les réactions catalytiques responsables de la synthèse à réaliser, des nano-particules d’or modifiées par une couche monomoléculaire d’un médiateur redox ont été incorporées aux différents matériaux d’immobilisation permettant de ce fait d’augmenter les interfaces d’échanges électrochimiques entre matériau conducteur et biomolécules. L’insertion de ces nano-objects combinée à la nanostructuration du matériau d’électrode a permis de multiplier par plus de 170 fois l’intensité des réactions enregistrées.
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit der Entwicklung einer Arbeitselektrode für einen elektrochemischen Bioreaktor, der die umweltfreundliche Synthese von wertvollen chemischen Komponenten ermöglicht. Da die elektrochemische Synthese an der Oberfläche der Arbeitselektrode stattfindet, ist es nötig, den strukturellen Aufbau der Schlüsselkomponente des Reaktors zu optimieren und die aktive Oberfläche der Elektrode zu erhöhen. Mit Hilfe der Langmuir-Blodgett Technik wurden kolloidale Kristalle erzeugt, die als Template dienten, um hochgeordnete makroporöse Goldelektroden, deren Dimensionen von dem Pilotreaktor bestimmt wurden, herzustellen. Nach dem Erzeugen von geordneten kolloidalen Filmen wurde der Zwischenraum zwischen den Partikeln mittels elektrochemischer Abscheidung gefüllt und das Template anschließend chemisch aufgelöst. In der Folge wurde die Immobilisierung des kompletten bioelektrochemischen Systems im Poreninnenraum untersucht, mit dem Ziel eine Verunreinigung des Reaktionsmediums durch eine der katalytischen Komponenten zu verhindern. Die Lebensdauer der Elektrode kann so zusätzlich erhöht werden. Es wurde untersucht, inwieweit durch elektrogenerierte ultra-dünne Silikaschichten oder durch Elektroabscheidung erzeugte Polymerfilme die katalytische Aktivität der Redoxproteine erhalten und weiter optimiert werden kann. Goldnanopartikel, die mit einem Mediator modifiziert wurden, wurden in die jeweilige Immobilisationsschicht integriert, mit dem Ziel die Effizienz der elektrokatalytischen Synthese zu erhöhen. Auf diese Weise konnte die aktive elektrochemische Oberfläche der Elektrode weiter erhöht werden. Die Kombination aus einer nanostrukturierten Elektrode und Nanoobjekten die in die Immobilisationsschicht eingebettet wurden, führte zu einer Signalerhöhung des katalytischen Prozesses um mehr als eine Größenordnung.
Link zu diesem Datensatz: urn:nbn:de:bsz:291-scidok-55853
hdl:20.500.11880/22978
http://dx.doi.org/10.22028/D291-22922
Erstgutachter: Hempelmann, Rolf
Tag der mündlichen Prüfung: 9-Dez-2011
SciDok-Publikation: 11-Dez-2013
Fakultät: Fakultät 8 - Naturwissenschaftlich-Technische Fakultät III
Fachrichtung: NT - Chemie
Fakultät / Institution:NT - Naturwissenschaftlich- Technische Fakultät

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